Trước khi về nước, Bình đã viết hai lá thư ngỏ gửi cho "những người yêu hòa bình và công lý trên thế giới" và tổng thống Richard Nixon, chỉ trích các hành động mà anh cho là tội ác chống lại nhân dân Việt Nam của Hoa Kỳ.[11]

Theo báo cáo của bộ phận an ninh sân bay Tân Sơn Nhất, trên chuyến bay về nước, ngày 2 tháng 7, một giờ trước khi đến Sài Gòn, anh thực hiện ý định chuyển hướng chuyến bay Pan-Am 841 đến Hà Nội. Bình đã khống chế, ra lệnh chiếc máy bay Boeing 747 của hãng Pan American World Airways do cơ trưởng Gene Vaughn điều khiển chuyển hướng tới Hà Nội nếu không anh sẽ kích nổ bom phá hủy máy bay.[6] Nguyễn Thái Bình, ngồi ở ghế số 495 yêu cầu hành khách ngồi xung quanh lên phía trước và không cho họ sử dụng phòng vệ sinh. Anh bắt nữ tiếp viên phi hành đoàn May Yuen, 23 tuổi, người Hong Kong, làm con tin. Sau đó anh lần lượt đưa cho một nữ tiếp viên khác ba tờ giấy đánh máy sẵn[12]:

• Tờ số 1: Yêu cầu phi công bay ra Hà Nội hoặc phi cơ sẽ bị nổ trên không.
• Tờ số 2: Ra lệnh cho phi công bay đường nhanh nhất tới Hà Nội.
• Tờ số 3: Đe dọa giết nữ tiếp viên May Yuen nếu không tuân lệnh và cho biết có mang theo hơi ngạt.

Thực ra, Nguyễn Thái Bình không có bom cũng như hơi ngạt, mà chỉ có một bọc nilông và một con dao nhỏ, các tờ giấy nói trên chỉ là để dọa phi hành đoàn, tuy vây cũng đủ để gây uy hiếp an toàn chuyến bay. Phi công Vaughn nói chuyện với Nguyễn Thái Bình để đánh lạc hướng anh ta đồng thời vẫn điều khiển chiếc máy bay đáp xuống Sài Gòn. Khi máy bay đã đáp xuống sân bay Tân Sơn Nhất, phi công Vaughn trả lại khẩu súng ngắn Smith and Wesson 357 Magnum cho Mills, một cảnh sát tại bang California, Mỹ, sang Việt Nam để làm việc cho Hãng Federal Electric Corporation. Sau đó ông cùng 2 hành khách khác khống chế Nguyễn Thái Bình và ra lệnh cho Mills bắn chết anh ta. Nguyễn Thái Bình bị Mills hạ sát bằng 5 phát đạn. Sau đó, Vaughn vứt xác anh xuống đường băng qua cầu phao cấp cứu.[12][13]

Tuy nhiên, báo cáo của an ninh sân bay Mỹ bị phát hiện có nhiều mâu thuẫn, nhằm mục đích chính trị để bóp méo hành động cách mạng của Nguyễn Thái Bình. Theo kết quả điều tra của cảnh sát, Nguyễn Thái Bình đã không hề đưa ra lời hăm dọa giết con tin May Yuen và đe dọa bằng hơi ngạt[14] Bản phúc trình của Hội đồng An ninh hàng không ghi rằng: "Mặc dầu Nguyễn Thái Bình đã bị cơ trưởng Vaughn khóa cổ và hành khách khác khóa chân bất động, không hiểu vì lẽ gì cơ trưởng Vaughn còn hô ông Mills bắn nạn nhân tới chết với một ngôn ngữ thô bạo và tục tằn... Trong vụ này cơ trưởng Vaughn đã lạm dụng quyền hạn trong việc triệu dụng sự trợ giúp không cần thiết của hành khách và nhất là hô ông Mills bắn năm phát đạn vào Nguyễn Thái Bình, sau khi Bình đã bị khóa chặt cổ và chân tay". Một chi tiết pháp y rất quan trọng trong bản phúc trình này: "Nạn nhân đã bị bắn năm phát đạn từ sau lưng bằng súng Smith and Wesson 357 Magnum", chi tiết này chứng minh lời các nhân chứng mô tả Nguyễn Thái Bình đã bị gí súng vào lưng để bắn đến chết dù anh đã bị khống chế nằm xấp xuống sàn phía đuôi máy bay.

Sau vụ việc, có nhiều yêu cầu điều tra kỹ lưỡng về việc bắn chết Nguyễn Thái Bình, nhưng việc điều tra bị người đứng đầu Phủ thủ tướng Việt Nam Cộng hòa là Trần Thiện Khiêm yêu cầu ngừng lại. Ngay sau khi giết hại Nguyễn Thái Bình, viên cảnh sát Mills trở về nước ngay mà không tiếp tục kế hoạch làm việc tại Sài Gòn. Điều này đặt ra nghi vấn: tại sao phía Mỹ phải khẩn cấp rút nhân viên mình khỏi Việt Nam?[15]